8 июня 1932г. написал прошение на имя митрополита Евлогия о пострижении в монашество. 21 июня 1932г., в День Святого Духа митрополит Евлогий в храме Сергиевского подворья в Париже постриг его в монашество с именем Кассиан в честь прп.Иоанна Кассиана Римлянина. За богослужением, совершенном на греческом языке, присутствовал греческий митрополит Григорий, посетивший Свято-Сергиевский Богословский Институт

Приняв сан, продолжал работу в Свято-Сергиевском институте. Митрополит Евлогий (Георгиевский) так характеризует его преподавательскую деятельность того времени:
   "О.Кассиан (С.С.Безобразов) человек прекрасного сердца, сильного и глубокого
   религиозного чувства, он живет интересами студентов, входит в их нужды,
   умеет их объединить, дать почувствовать теплоту братского общения. О.Кассиан —
   верный друг студентов, их помощник и заступник".
В 1932г. вместе с о.Сергием Булгаковым и протоиереем Георгием Флоровским участвовал в Эдинбургской экуменической конференции и вошел в различные экуменические комитеты. 18 января 1933г. Указом митрополита Евлогия награжден наперсным крестом. 7 июля 1933г. включен в состав епархиального совета. В январе 1934г. командирован в приход церкви иконы Божией Матери "Державная" в Шавиле (пригород Парижа) вместо отсутствующего настоятеля священника Иоанна Максименко. В 1934г. вел занятия по Новому Завету на православных богословских курсах в Париже. Читал лекции о Православии студентам-богословам различных христианских конфессий на Женевском экуменическом семинаре